Большую часть жизни прожил в провинции Вольтерра (Пиза), с ранних лет интересовался наукой, а затем и литературой. Юрист по образованию, долгое время преподавал историю и философию.
Карло Кассола дебютировал с первыми рассказами в 1937 году. До Второй мировой войны он писал преимущественно короткие рассказы.
Участник Движения Сопротивления,…
которому посвящен роман «Фаусто и Анна» (1952). Наиболее известны повести К. «Старые товарищи» (1953, рус. пер. 1965) — о жизни и борьбе группы коммунистов-подпольщиков в годы фашизма и Сопротивления, и «Рубка леса» (опубликован 1953, рус. пер. 1958), где К. показывает своего героя в единстве с природой, в труде. В романе «Невеста Бубе» (1960, рус. пер. 1965) К. возвращается к тематике Сопротивления в свете послевоенных проблем. В последующих произведениях («Чёрствое сердце», 1961; «Памятные времена», 1966; «Страх и печаль», 1970) К. отходит от социальной и политической темы, концентрируя внимание на внутренних переживаниях персонажей.
Приобрел известность не только на литературном поприще, но в последние годы жизни и как общественный деятель, внесший значительный вклад в решение злободневных общественных проблем, в частности, связанных с защитой окружающей среды и пацифизмом.
